1956`da başbakan olan kocası Solomon Bandaranaike 1959`da bir suikast sonucunda öldürülünce, kocasının kurduğu Sri Lanka Özgürlük Partisi`nin (SLFP) başına geçti. Parti 1960`ta yapılan genel seçimleri ezici bir çoğunlukla kazanınca başbakan oldu. Kocasının sosyalist ve uluslararası ilişkilerde tarafsızlık politikalarını devam ettirdi. 1964`te marksist eğilimli Seylan Eşit Toplum Partisi (LSSP) ile kurduğu koalisyon, hükümet üyeleri arasında hoşnutsuzluğa yol açtı. 1965 genel seçimlerinde partisinin uğradığı ağır yenilgi sonucunda görevini bıraktı.
1970`te Birleşik Cephe olarak bilinen sosyalist koalisyon yeniden iktidara geldi. Tekrar başbakanlık görevine gelen Bandaranaike bu kez daha köktenci bir politika güttü. 1972`de Seylan olan ülkesinin adını Sri Lanka olarak değiştirdi. Ancak etnik ve siyasi çekişmeler ve ekonomik sıkıntılara karşı baskıcı önlemlere başvurduğu için 1977 seçimlerinde ağır bir yenilgi aldı ve başbakanlıktan ayrıldı. 1980`de Sri Lanka parlamentosu ``gücünü kötüye kullandığı`` gerekçesiyle Bandaranaike`nin bütün siyasi haklarını elinden aldı ancak 1986`da başkan J. R. Jayawardene kendisini bağışlayarak bütün haklarını geri verdi.
1994`te başında olduğu Sri Lanka Özgürlük Partisi`nin lideri olduğu koalisyonun seçimleri kazanması üzerine, aynı zamanda kızı olan devlet başkanı Chandrika Kumaratunga tarafında başbakan olarak atandı. Ancak yapılan anayasa değişikliği nedeniyle yetkileri kısılan başbakanlık makamında kaldığı son sefer diğer başbakanlık dönemlerine göre daha sönük geçmiştir.
